VO2薄膜本征热膨胀系数的精准测定与相变调控

审稿：雷力   编辑：常雪

我室雷力研究员团队通过制备悬空的自支撑VO₂薄膜消除了外延应力，利用三衬底方法测定其本征面内热膨胀系数，阐明了界面工程调控其相变激光功率阈值的物理机制。相关成果以“Determination of Intrinsic Thermal Expansion Coefficient of VO₂ Film via Interface Engineering” 为题发表在应用物理学旗舰期刊《Applied Physics Letters》上，并遴选为Featured Article（特色文章）。论文第一作者为四川大学2023级博士研究生常雪。

二氧化钒（VO₂）作为一种典型的强关联氧化物，其在室温附近的金属-绝缘体转变（MIT）特性，在超快开关、神经形态计算等前沿领域展现出巨大潜力。目前，衬底诱导的应变工程是调控其相变行为的核心手段。然而，在原位生长的薄膜中，晶格失配引起的“外延应变”与热膨胀系数（TEC）失配引起的“热应变”强烈耦合，掩盖了热应变驱动相变的深层物理机制。因此，准确测定VO₂薄膜的本征 TEC 成为解耦这一核心问题的关键。然而，由于不可避免的衬底效应以及自支撑薄膜制备的极高难度，导致目前对VO₂薄膜本征热膨胀系数的表征仍不充分，准确测定其TEC依然面临巨大挑战。

图1不同热膨胀系数基底上VO₂薄膜的冷却诱导应变与拉曼响应示意图。

针对这一挑战，四川大学原子与分子物理研究所雷力教授团队通过水辅助转移技术制备出完全释放外延应变的悬空自支撑VO₂薄膜，将非接触拉曼光谱技术与三衬底方法相结合，在80 K至298 K的温度范围内，精确测定出自支撑VO₂薄膜的本征面内热膨胀系数（TEC）为 (5.3 ± 0.4) ×10^-6 K^-1。在此基础上，研究人员通过界面工程设计热膨胀失配，成功构建并验证了定量分析冷却诱导应变的可靠理论模型（R² > 0.96）。此外，功率依赖拉曼光谱测试进一步表明，较大的激光功率可以驱动VO₂ 发生绝缘体-金属（MIT）相变，TEC失配引入的显著压应变能够有效增强V3d轨道重叠并稳定金属相，从而大幅降低触发激光驱动相变（MIT）的激光功率阈值。

主要创新点：·  

1. 实现双重应力的有效分离：利用自支撑薄膜和界面工程，成功将相互交织的“外延应力”与“热应力”分离开来，为单独研究热应变的影响提供了可能。

2. 获得VO₂ 薄膜本征热膨胀系数：通过三衬底拉曼光谱法，实际测量并给出了VO₂薄膜自身的面内热膨胀系数数据，解决了以往因衬底干扰测不准的问题。

3. 阐明应变对相变功率的调控机制：弄清了热失配应变是如何影响二氧化钒相变过程的，并证实了通过增大这种应变，可以用更低的激光功率触发相变，为降低器件能耗提供了数据支持。

图2. 基于三衬底方法测定VO₂薄膜的变温拉曼光谱

这一发现将为深入理解强关联材料的低温行为和相变机制提供新视角，并有望通过界面工程助力应变敏感型器件的功能化设计。

文章链接https://doi.org/10.1063/5.0330953